Biomakromoleküle. 13. August 2018;19(8):3445-3455. doi: 10.1021/acs.biomac.8b00762. Epub 2018 12. Juli.
Sekundärstruktur-vermittelte Hierarchie und Mechanik in Polyharnstoff-Peptid-Hybriden
Lindsay E. Matolyak, Chase B. Thompson, Bingrui Li, Jong K. Keum, Jonathan E. Cowen, Richard S. Tomazin, LaShanda TJ Korley
Abstrakt
Peptid-Polymer-Hybride kombinieren die Hierarchie biologischer Spezies mit synthetischen Konzepten, um die Kontrolle über das molekulare Design und die Materialeigenschaften zu erlangen. Durch den weiteren Einbau von kovalenten Vernetzungen wird die Erhöhung der molekularen Komplexität erreicht, was sowohl ein physikalisches als auch ein kovalentes Netzwerk ermöglicht. In dieser Arbeit werden die Struktur und Funktion von Poly(ethylenglykol) (PEG)-Netzwerk-Hybriden durch Variieren der Peptidblocklänge und des Gesamtpeptidgehalts abgestimmt. Hier wird der Einfluss von Poly(ε-carbobenzyloxy-l-lysin) (PZLY)-Einheiten auf Blockwechselwirkungen und -mechanik untersucht, indem Sekundärstruktur, PEG-Kristallinität und hierarchische Organisation untersucht werden. Der Einbau von PZLY offenbart eine Mischung aus α-Helices und β-Faltblättern bei kleineren Wiederholungslängen (n = 5) und eine selektive α-Helix-Bildung bei einem höheren Peptid-Molekulargewicht (n = 20). Sekundärstrukturvariationen prägten die Festkörperfilmhierarchie, wobei nanoskalige Fasern und mikroskalige Sphärolithe in Abhängigkeit von der Menge an α-Helices und β-Faltblättern in der Größe variierten. Diese langreichweitige Ordnung beeinflusste die mechanischen Eigenschaften, was zu einer Abnahme der Bruchdehnung (von 400 auf 20 %) mit zunehmendem Sphärolithdurchmesser führte. Darüber hinaus führte die Verringerung der Kristallinität des weichen Segments durch die Zugabe von PZLY zu einer Abnahme der Module. Es wurde festgestellt, dass durch die Steuerung des PZLY-Gehalts ein Gleichgewicht zwischen physikalischen Assoziationen und Selbstorganisation erreicht wird, was zu einer einstellbaren PEG-Kristallinität, Sphärolithbildung und Mechanik führt. Diese langreichweitige Ordnung beeinflusste die mechanischen Eigenschaften, was zu einer Abnahme der Bruchdehnung (von 400 auf 20 %) mit zunehmendem Sphärolithdurchmesser führte. Darüber hinaus führte die Verringerung der Kristallinität des weichen Segments durch die Zugabe von PZLY zu einer Abnahme der Module. Es wurde festgestellt, dass durch die Steuerung des PZLY-Gehalts ein Gleichgewicht zwischen physikalischen Assoziationen und Selbstorganisation erreicht wird, was zu einer einstellbaren PEG-Kristallinität, Sphärolithbildung und Mechanik führt. Diese langreichweitige Ordnung beeinflusste die mechanischen Eigenschaften, was zu einer Abnahme der Bruchdehnung (von 400 auf 20 %) mit zunehmendem Sphärolithdurchmesser führte. Darüber hinaus führte die Verringerung der Kristallinität des weichen Segments durch die Zugabe von PZLY zu einer Abnahme der Module. Es wurde festgestellt, dass durch die Steuerung des PZLY-Gehalts ein Gleichgewicht zwischen physikalischen Assoziationen und Selbstorganisation erreicht wird, was zu einer einstellbaren PEG-Kristallinität, Sphärolithbildung und Mechanik führt.
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Abkürzung: H2N-PEG-NH2
Name: α,ω-Diaminopoly(ethylenglycol)
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