Syntheseansatz für maßgeschneiderte physikalische Assoziationen in Peptid-Polyharnstoff/Polyurethan-Hybriden
L E Matolyak, JK Keum, KM Van de Voorde, LTJ Korley
Abstract
Die Natur hat über eine hierarchische Organisation, die durch physikalische Wechselwirkungen wie Wasserstoffbrückenbindungen angetrieben wird, vielfältige Funktionalität erreicht. Synthetisch wurden Polymer-Peptid-Hybride verwendet, um diese architektonischen Anordnungen zu erreichen und verschiedene mechanische Eigenschaften, Reizempfindlichkeit und Bioaktivität zu erhalten. Hier untersuchen wir den Einfluss der Peptidordnung und der Wechselwirkungen zwischen weicher und harter Phase in PEG-basierten, nicht kettenverlängerten und kettenverlängerten peptidischen Polyharnstoff (PU)- und Polyharnstoff/Polyurethan (PUU)-Hybriden auf eine abstimmbare Mechanik. Die Erhöhung des Peptidgehalts von Poly(ε-carbobenzyloxy-l-lysin) (PZLY) zeigte eine Zunahme der α-helikalen Bildung und Modulation der Amin/Ether-Wasserstoffbindung, was auf eine verstärkte intermolekulare Wasserstoffbindung zwischen Peptidsegmenten und weichen/harten Blöcken hindeutet. Abhängig von konkurrierenden Wasserstoffbrückenbindungen und der Hybridarchitektur wurde ein Gleichgewicht von Phasenmischung und Mikrophasensegregation beobachtet. Dieses Phasenverhalten modulierte stark die mechanische Reaktion, insbesondere Modul und Dehnbarkeit. Wir gehen davon aus, dass dieses synthetische Gerüst im festen Zustand die Reichweite unserer Peptidhybride auf Biogrenzflächenmaterialien erweitern wird, einschließlich Gerüste und reaktionsfähige Aktuatoren durch Peptidauswahl.
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