Weiche Materie. 21. Jan. 2016;12(3):798-805. doi: 10.1039/c5sm02015h. Epub 2015, 4. November.
In das Polymerbürstenregime durch die „Grafting-to“-Methode: dicht polymergepfropfte stäbchenförmige Viren mit einem ungewöhnlichen nematischen Flüssigkristallverhalten
Zusammenfassung
Die aktuelle Arbeit berichtet über eine faszinierende Entdeckung, wie die Kraft, die durch die starke Abstoßung von Polymerbürsten zwischen den Ketten auf Proteinkomplexe wie filamentöse Viren ausgeübt wird, subtile Veränderungen der konstituierenden Untereinheiten auf molekularer Ebene hervorrufen kann. Solche Veränderungen führen zu einer makroskopischen Neuordnung der chiralen Anordnung des stäbchenförmigen Virus in drei Dimensionen. Zu diesem Zweck wurde eine einfache „Grafting-to“-PEGylierungsmethode entwickelt, um ein filamentöses Virus dicht mit Polyethylenglykol (PEG) zu verpflanzen. Die Pfropfdichte ist so hoch, dass sich PEG im Polymerbürstenregime befindet, was zu geraden und dicken stäbchenförmigen Partikeln mit einem dünnen Virusrückgrat führt. Aufgrund der sterischen Abstoßung der PEG-Bürste, die durch die Adsorption an einer Glimmeroberfläche erleichtert wird, wurde eine Spaltung der dicht PEGylierten Viren in Fragmente beobachtet. Die hohe Pfropfdichte von PEG verleiht dem Virus einen isotrop-nematischen (I-N) Flüssigkristall-Phasenübergang (LC), der unabhängig von der Ionenstärke ist, und die dicht PEGylierten Viren treten bei viel niedrigeren Viruskonzentrationen in die nematische LC-Phase ein. Am wichtigsten ist, dass während das intakte Virus und das mit PEG mit geringer Pfropfdichte gepfropfte Virus eine chirale nematische LC-Phase bilden können, die dicht PEGylierten Viren nur eine reine nematische LC-Phase bilden. Dies lässt sich auf die sekundäre bis tertiäre Strukturveränderung des Haupthüllproteins des Virus zurückführen, die durch die sterische Abstoßung der PEG-Bürste verursacht wird. Quantitative Parameter, die die Konformation des gepfropften PEG charakterisieren, abgeleitet von der Pfropfdichte oder dem I-N-LC-Übergang, stimmen elegant mit der theoretischen Vorhersage überein.
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