Nanoskala. 12. März 2015;7(12):5249-61. doi: 10.1039/c4nr07591a.
Kern-Schale-Hybrid-Upconversion-Nanopartikel mit stabilen Nitroxidradikalen als potenzielle multifunktionale Nanosonden für Upconversion-Lumineszenz und Magnetresonanz-Dualmodalitätsbildgebung
Chuan Chen 1, Ning Kang, Ting Xu, Dong Wang, Lei Ren, Xiangqun Guo
Zusammenfassung
Nitroxidradikale wie 2,2,6,6-Tetramethylpiperidin-1-oxyl (TEMPO) und seine Derivate wurden kürzlich als Kontrastmittel für die Magnetresonanztomographie (MRI) und die Elektronenspinresonanztomographie (EPRI) verwendet. Ihre schnelle Ein-Elektronen-Bioreduktion zu diamagnetischen N-Hydroxyspezies bei intravenöser Verabreichung hat jedoch ihre Verwendung in In-vivo-Anwendungen beschränkt. In diesem Artikel wurde ein neuer Ansatz für die Beschichtung mit Silica zum Tragen stabiler Radikale vorgeschlagen. Ein 4-Carboxyl-TEMPO-Nitroxidradikal wurde kovalent mit 3-Aminopropyltrimethoxysilan verknüpft, um ein silanisierendes TEMPO-Radikal zu erzeugen. Unter Verwendung einer einfachen Reaktion, die auf der Copolymerisation von silanisierenden TEMPO-Radikalen mit Tetraethylorthosilikat in umgekehrter Mikroemulsion basiert, wurde eine mit TEMPO-Radikalen dotierte SiO2-Nanostruktur synthetisiert und auf die Oberfläche von NaYF4:Yb,Er/NaYF4-Upconversion-Nanopartikeln (UCNPs) aufgetragen, um eine neuartige multifunktionale Nanosonde, PEGyliertes UCNP@TEMPO@SiO2, für Upconversion-Lumineszenz (UCL) und Magnetresonanz-Dualmodalitätsbildgebung zu erzeugen. Die von TEMPO@SiO2 erzeugten Elektronenspinresonanzsignale (ESR) zeigen eine verbesserte Reduktionsresistenz für einen Zeitraum von bis zu 1 Stunde, selbst in Gegenwart von 5 mM Ascorbinsäure. Die longitudinale Relaxivität von PEGylierten UCNPs@TEMPO@SiO2-Nanokompositen ist etwa 10-mal stärker als die von freien TEMPO-Radikalen. Die mit dieser modifizierten, benutzerfreundlichen Eintopf-Solvothermalstrategie synthetisierten Kern-Schale-NaYF4:Yb,Er/NaYF4-UCNPs zeigen eine signifikante Verstärkung der UCL-Emission von bis zu 60-mal mehr als der Kern NaYF4:Yb,Er. Darüber hinaus wurden die PEGylierten UCNP@TEMPO@SiO2-Nanokomposite als multifunktionale Nanosonden verwendet, um ihre Leistung bei der UCL-Bildgebung lebender Zellen und der T1-gewichteten MRT in vitro und in vivo zu untersuchen.
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